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小天才手表解绑原来的手机号，可以按照以下步骤操作。
1、通过绑定小天才手表的APP进行操作，在APP的底部菜单栏中，选择“更多”选项。
2、在弹出的新页面中，找到并点击“绑定与解绑”，可以看到所有已经绑定的手表信息。
3、点击想要解绑的手机号码，进入详情页，在该页面，选择右上角的“解除绑定”选项。
4、在弹出的确认框中，输入绑定的手机收到的验证码，然后点击“解除绑定”，这样就成功将手表与原来绑定的手机号解绑了。
在进行解绑操作时，确保输入正确的验证码，并且操作无误，如果遇到困难或无法解绑，建议联系小天才的官方客服获取帮助，解绑操作可能需要一定的时间才能生效，请耐心等待，解绑后，手表将与原来的手机号失去关联，可以重新绑定新的手机号。